Basato sul film di Geoff Johns/Gary Frank del 2008 "Superman: Brainiac", Superman: Unbound trova la forza orribile responsabile della distruzione di Krypton (Brainiac) che scende sulla Terra. Brainiac ha attraversato l'universo, collezionando città da pianeti interessanti, incluso Kandor, e ora l'androide onnisciente e in continua evoluzione ha gli occhi puntati su Metropolis. Superman deve fare appello a tutte le sue risorse fisiche e intellettuali per proteggere la sua città, l'amore della sua vita e la sua cugina appena arrivata, Supergirl.